一维单元构建可调控非线性光学晶体
2024年11月13日
非线性光学晶体被广泛应用于相干激光源的频率转换。由于高功率相干激光源在光刻，原子钟以及激光通讯等领域具有重要意义，人们一直致力于寻找具有大非线性系数和可调非线性系数的晶体来满足这一需求。由于维度效应，低维搭建单元构建的范德华非线性光学晶体拥有非线性光学系数大，双折射强的优势。尽管这些范德华非线性光学晶体逐渐受到关注[Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 58, 10250 (2019), Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 60, 16680 (2021), Adv. Funct. Mater. 33, 2305731 (2023)],但它们并不足以涵盖广泛的应用需求和应用波段。并且，关于这类范德华晶体非线性光学系数的调控方式尚不明晰，这限制了集成非线性光学以及非线性光开关的应用。
最近，中国科学院物理研究所杜世萱研究员团队从一维材料数据库（C1DB）出发，在3157种一维材料中找到了21种拥有接近理论极限二次谐波系数（SHG susceptibility）的非线性光学搭建单元。作为示例，团队通过这些一维搭建单元共构建出13个由一种链堆垛而成的晶体，32个由两种链堆垛而成的晶体。不同于传统的带隙负四次方规则，它们的非线性光学系数上限与带隙呈现出负三次方的关系。在这些晶体中，Be2IBrCl2, TiZrBr8, Be2IBrCl2/Ti4I4OS9能够在300 K下稳定存在并产生接近理论极限的二次谐波系数，WCl4O/NbI3O则拥有铁电性质，有望实现非线性光学的铁电调控。以NbBr3O为例，其拥有三种能量接近的铁电状态，FE，AFE-1以及AFE-2，不同铁电态之间的转换可以显著改变二次谐波系数的大小，并且还能实现二次谐波输出的开关。而AlPS4则可以通过相变实现二次谐波系数的调控。
以上工作以"One-Dimensional Crystalline Assemblies Exhibiting Large Second Harmonic Generation Susceptibilities and Stacking-/Polarization-Driven Tunability"为题发表于Advanced functional materials上[Adv. Funct. Mater, 2411889 (2024)]，博士研究生杨靖宇为第一作者，杜世萱研究员为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金(62488201, 52272172)，国家重点研发计划(2022YFA1204100, 2021YFA1201501)等项目的支持。
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202411889
非线性光学晶体被广泛应用于相干激光源的频率转换。由于高功率相干激光源在光刻，原子钟以及激光通讯等领域具有重要意义，人们一直致力于寻找具有大非线性系数和可调非线性系数的晶体来满足这一需求。由于维度效应，低维搭建单元构建的范德华非线性光学晶体拥有非线性光学系数大，双折射强的优势。尽管这些范德华非线性光学晶体逐渐受到关注[Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 58, 10250 (2019), Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 60, 16680 (2021), Adv. Funct. Mater. 33, 2305731 (2023)],但它们并不足以涵盖广泛的应用需求和应用波段。并且，关于这类范德华晶体非线性光学系数的调控方式尚不明晰，这限制了集成非线性光学以及非线性光开关的应用。
最近，中国科学院物理研究所杜世萱研究员团队从一维材料数据库（C1DB）出发，在3157种一维材料中找到了21种拥有接近理论极限二次谐波系数（SHG susceptibility）的非线性光学搭建单元。作为示例，团队通过这些一维搭建单元共构建出13个由一种链堆垛而成的晶体，32个由两种链堆垛而成的晶体。不同于传统的带隙负四次方规则，它们的非线性光学系数上限与带隙呈现出负三次方的关系。在这些晶体中，Be2IBrCl2, TiZrBr8, Be2IBrCl2/Ti4I4OS9能够在300 K下稳定存在并产生接近理论极限的二次谐波系数，WCl4O/NbI3O则拥有铁电性质，有望实现非线性光学的铁电调控。以NbBr3O为例，其拥有三种能量接近的铁电状态，FE，AFE-1以及AFE-2，不同铁电态之间的转换可以显著改变二次谐波系数的大小，并且还能实现二次谐波输出的开关。而AlPS4则可以通过相变实现二次谐波系数的调控。
以上工作以"One-Dimensional Crystalline Assemblies Exhibiting Large Second Harmonic Generation Susceptibilities and Stacking-/Polarization-Driven Tunability"为题发表于Advanced functional materials上[Adv. Funct. Mater, 2411889 (2024)]，博士研究生杨靖宇为第一作者，杜世萱研究员为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金(62488201, 52272172)，国家重点研发计划(2022YFA1204100, 2021YFA1201501)等项目的支持。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202411889