具有高迁移率和高吸光度的新型二维材料的理论预测

2021年7月15日

二维原子晶体材料由于具有原子级厚度以及由此带来的量子限域效应而展现出区别于三维块体材料的新奇物性和卓越性能，受到了研究人员的广泛关注。其中，具有合适带隙、高载流子迁移率的二维半导体材料被认为在未来高速电子器件和光电器件领域中有潜在的应用，也是研究人员持之以恒努力寻找的目标。为了实现这一目标，研究人员作了很多尝试，包括将石墨烯剪裁成纳米带、构建双层石墨烯、寻找其他新型二维半导体材料等。此外，一些理论设计的、被预测具有高载流子迁移率的二维半导体材料被相继报道，但是大部分材料热力学稳定性差，实验合成受限。因此，如何设计实验上易于合成的高迁移率二维半导体材料依然是目前亟待解决的问题。

近日，中国科学院物理研究所纳米物理与器件实验室N11组杜世萱研究员等提出了一个高迁移率二维半导体材料的筛查策略，获得了几种高迁移率和热力学稳定性兼具的二维半导体材料。为了实现材料筛查效率和精确度间的平衡，他们首先根据形变势理论搜索具有小电荷有效质量的材料，再结合材料数据库计算材料的三元相图，筛选出形成焓接近凸包能的材料。由此，他们从300余种类CrSBr层状结构中筛查出一族最具潜力的二维半导体材料家族——单层IrSX′ (X′ = F, Cl, Br, I)（图1）。单层IrSX′的带隙范围是1.2 eV~1.6 eV，具有各向异性的电子和空穴有效质量（图2）。以单层IrSF为例，根据形变势理论其在主电荷传输方向上的室温载流子迁移率达2×10⁴ cm²V^-1s^-1，而更精确的电声散射理论预测其载流子迁移率依然高达4×10³ cm²V^-1s^-1。单层IrSF各向异性电荷输运来源于其p2mm对称性下电子轨道的各向异性分布（图3）。另外，单层IrSF具有远大于单层黑磷的光吸收度，其在可见光范围内最高吸光度达～34%（图4）。最后，通过对IrSX′家族中4种材料三元相图（图5）分析，他们提出了通过混合Ir₂S₃和IrX′₃制备IrSX′的可能实验方案。

相关工作以Supplementary Cover Story形式被The Journal of Physical Chemistry Letters接收发表。该研究受到科技部（2016YFA0202300），国家自然科学基金委（61888102），中国科学院（XDB30000000）等项目的资助。

文章链接：
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c01086

图1. 单层MXX′的原子结构和筛选材料的流程。

图2. 用HSE06泛函计算的单层IrSX′的能带结构

图3. 单层IrSF的电子性质

图4. 单层IrSF和单层黑磷的吸收光谱

图5. 体相IrSX′的三元相图