二维金属有机铜-间苯二氰(Cu-DCB)调色三角晶格中的量子反常霍尔效应

2020年12月28日

      二维拓扑绝缘体在带隙中存在受保护的边界态，因而受到了科学家的广泛关注。由于这些受拓扑保护的边界态不受弹性背散射和局域化的限制，二维拓扑绝缘体在自旋电子学和量子计算领域具有广阔的应用前景。其中具有自发磁化的磁性二维拓扑绝缘体被预测能够实现量子反常霍尔效应。迄今为止，大部分具有量子反常霍尔效应的材料都是无机材料。与无机材料相比，有机材料有着成本低，易于制造和机械弹性性能好等诸多优点。有理论工作预言量子反常霍尔效应可能存在于六角或Kagome金属有机晶格中。近年来，有研究者发现调色三角形晶格在数学上与Kagome晶格等价，这为实现量子反常霍尔效应提供了一种新的途径。

      最近，杜世萱研究员课题组的博士生高艺璇等人，基于第一性原理计算，首次预测了一种新型金属有机调色三角形晶格­—铜-间苯二氰(Cu-DCB)结构是稳定的量子反常霍尔绝缘体。DCB分子中的氰基可以与过渡金属形成很强的配位键，300 K下的分子动力学模拟显示Cu-DCB晶格可以在室温下稳定存在。此结构的基态为铁磁态，它的铁磁性来源于金属原子Cu到DCB分子的电荷转移。此外，根据伊辛模型计算得到此铁磁材料的居里温度约为100 K。该系统非平庸的拓扑性质由半无限边界结构计算出的陈数和手性边界态所证实。这使得Cu-DCB调色三角结构成为实现量子反常霍尔效应的理想材料。若将体系中的金属原子Cu替换为Au，可以在费米面处获得带宽更小的平带以及远超平带带宽的更大的能隙，这意味着Au-DCB材料有望实现分数量子霍尔效应。该工作预测了一种具有量子反常霍尔效应的新型金属有机晶格，进一步丰富了量子反常霍尔绝缘体材料家族。

      相关研究成果发表在《Nano Research》上。该工作得到了科技部（2016YFA0202300，2018YFA0305800，2019YFA0308500）、国家自然科学基金委（51922011，61888102，11974045）和中国科学院的资助。

文章链接：
https://link.springer.com/article/10.1007/s12274-020-2772-2



图1. Cu-DCB调色三角形晶格的原子结构图。红色虚线和黑色菱形分别勾勒出了由Cu原子构成的蜂窝状晶格和原胞。蓝色的阴影代表由DCB分子构成的调色三角形晶格。





图2. Cu-DCB调色三角形晶格的磁性。（a）铁磁和（b）反铁磁自旋极化的电子密度在实空间的分布。（c）伊辛模型计算的磁矩随时间的变化。（d）中性DCB分子以及被一个电子掺杂的DCB分子的轨道分析。





图3. Cu-DCB调色三角形晶格的电子结构。不考虑自旋轨道耦合的（a）能带结构和（b）投影电子态密度。（c）考虑自旋轨道耦合后的能带结构。（d）两个能隙中存在手性的边界态。





图4. Cu-DCB调色三角形晶格的拓扑性质。（a）第一性原理和瓦尼尔计算的能带结构，每条能带都标注了对应的陈数。（b）霍尔电导。（c）平带和（d）底部狄拉克能带的贝利曲率的分布。